公元951年，即辽天禄五年九月，泰宁王耶律察割发动火神淀之乱，弑杀辽世宗耶律阮。随征军中的辽太宗之长子耶律璟在诛杀耶律察割后，正式即位，尊号天顺皇帝，年号应历，是为辽穆宗。辽穆宗的即位使得帝位再次回归辽太宗一脉。
耶律璟，契丹名耶律述律，辽太宗之长子，其母为靖安皇后萧皇后。公元939年，即辽会同二年三月，耶律璟受封为寿安王。
公元951年，辽世宗耶律阮应北汉皇帝刘崇的请求，召集各部首领商议出兵攻打后周，援助北汉。九月，耶律阮祭祀东丹王耶律倍亡灵后，设宴招待群臣和各部首领，事后喝醉，耶律察割等冲入内帐，杀死了耶律阮。耶律阮被杀害后，耶律屋质逃出，带救兵与耶律述律趁机镇压叛乱，夺取帝位。
公元952年，即辽应历二年，太尉忽古质谋反，事泄被杀。三月，辽穆宗任命耶律挞烈为南院大王。六月，国舅政事令萧眉古得、宣政殿学士李遆等密谋南奔，事情泄露，辽穆宗诏令公布其罪状。七月，政事令耶律娄国、林牙耶律敌烈、侍中耶律神都、郎君耶律海里等密谋叛乱，被拘捕。眉古得、娄国等伏诛，李遆杖责后被释放。
公元953年，即辽应历三年，耶律李胡子耶律宛、郎君耶律嵇干、耶律敌烈谋反，事情败露，供词中牵涉到太平王耶律罨撒葛、林牙耶律华割、郎君耶律新罗等，于是将他们全部拘捕，耶律华割、耶律嵇干等伏诛，耶律宛及耶律罨撒葛都被释免。
公元954年，即辽应历四年正月，后周太祖郭威去世，养子晋王柴荣嗣立。二月，后周攻打北汉，辽穆宗命政事令耶律敌禄救援北汉。五月，忻、代二州叛变北汉，辽穆宗派遣南院大王耶律挞烈帮助耶律敌禄征讨忻、代等州。十一月，彰国军节度使萧敌烈、太保许从赟上奏辽穆宗，忻、代二州的战事取得大捷。
公元955年，即辽应历五年四月，后周又攻打北汉，北汉遣使来契丹求援。十一月，北汉国主刘崇去世，其子刘承钧遣使到契丹求嗣立国主之位。辽穆宗册封刘承钧为北汉国主。
公元958年，即辽应历八年四月，辽南京留守萧思温攻下沿边州县，辽穆宗遣人前去劳军。五月，后周军攻陷束城县。六月，萧思温向辽穆宗请求增兵，请求辽穆宗御驾临幸南京。而辽穆宗忙于射猎，无暇顾及后周的攻掠。七月，辽穆宗于拽剌山射猎。一直到九月，辽穆宗还在诸山射鹿，不视朝。十一月，北汉遣使来朝告知后周入侵紧急。此后多次来朝，辽穆宗不理。
公元959年，即辽应历九年四月，后周皇帝柴荣亲率诸军北伐契丹，辽宁州刺史王洪以城降。之后，领兵水陆俱下，位于今河北霸州境内的益津关、位于今河北雄县城西南的瓦桥关献关投降。辽莫州，即今河北任丘北刺史刘楚信举州投降。
五月，瀛州、易州也被后周夺取。同月，后周以瓦桥关设置雄州、益津关设置霸州。先锋都指挥使张藏英在瓦桥关北破辽骑兵数百人，攻下固安县。后周出师连收三关三州，共十七县。因周主柴荣病重而撤军，辽幽州幸得无恙。
这一年，王子耶律敌烈、前宣徽使耶律海思及萧达干等谋反，事情败露，被拘捕讯问。政事令耶律寿远、太保楚阿不等谋反，被诛杀。穆宗用镇茵石狻猊打死近侍古哥。耶律李胡的儿子耶律喜暗中谋反，供辞牵涉到李胡，李胡被捕死于狱中。
公元964年，即辽应历十四年五月，辽穆宗率众于白鹰山射猎，一直到达浃旬一带。六月，又猎于玉山，辽穆宗在外射猎几个月都不返京城。八月，又到硙子岭射鹿，获四鹿，大肆赏赐掌管苑囿之人，之后才还宫。
十月，近侍乌古者进石错等物，辽穆宗赐白金二百五十两。以掌鹿矧思代斡里为闸撒狘，赐金带、金盏，白银二百两。十一月，冬至日，辽穆宗宴饮达旦。从此开始，辽穆宗昼寝夜饮，不理朝政。十二月，辽穆宗以黑兔祭神。同时，乌古发动叛乱，掠民财畜。僧隐征讨乌古失败，僧隐和乙实战死。
公元965年，即辽应历十五年正月，辽穆宗以枢密使雅里斯为行军都统，虎军详稳楚思为行军都监，调拨突吕不部军三百人，统合诸部兵马讨伐乌古。乌古夷离堇之子勃勒底坚持不发动叛乱，辽穆宗下诏褒奖他。
二月，乌古部杀其酋长窣离底，其余众人投降，不久又发动叛乱。三月，近侍东儿进羹匙和筷子不及时，辽穆宗亲手持刀刃刺杀他。同月，大黄室韦酋长寅尼吉叛乱，五坊人四十户也叛变投奔乌古。掌管田猎的虞人沙剌迭侦查天鹅延误了日期，辽穆宗对其加炮烙、铁梳之刑而死。
四月，小黄室韦也发动叛乱，雅里斯、楚思等率军攻打，被室韦所败，辽穆宗派遣使者前去询问。并以秃里代雅里斯为都统，以女古为监军，率轻骑进讨小黄室韦，在派军征讨的同时，仍令挞马寻吉里持诏招谕小黄室韦。
五月，雅里斯以挞凛、苏二群牧兵追至柴河，与小黄室韦作战不利。不久，库古只上奏小黄室韦酋长寅尼吉逃亡到了敌烈。六月，敌烈来降。七月，雅里斯上奏乌古到达河德泺，辽穆宗遣夷离堇画里、夷离毕常思前往追击。
乌古又攻掠上京北榆林峪的居民，辽穆宗遣林牙萧斡前去追讨。雅里斯等与乌古作战，作战不利。直到十月，常思与乌古作战，才最终击败乌古。十二月，辽穆宗更加暴虐，以近侍喜哥私自回家，杀其妻，之后又杀近侍随鲁。
公元966年，即辽应历十六年，冤杀近侍白海及家仆衫福、押剌葛、枢密使门吏老古、挞马失鲁。此时辽穆宗不仅滥杀，而且愈发热衷射猎、饮酒。三月，辽穆宗东幸射猎，射获鸭鹅等物，皆饮达旦。
七月，辽穆宗谕令：凡皇帝行幸之处，必须设立高大的标识，命令百姓不得进入禁地，违者以死罪论处。闰八月，辽穆宗观看野鹿入驯鹿群，立马通宵饮宴；九月，以重九宴饮，夜以继日；十二月，辽穆宗又到酒人拔剌哥家，复幸殿前都点检耶律夷腊葛家中，宴饮连日。
公元967年，即辽应历十七年正月，讨伐乌古胜利，夷离毕骨欲献乌古俘。四月，辽穆宗杀驯鹰人敌鲁；五月，又杀驯鹿人札葛；六月，支解养雉人寿哥、念古，杀驯鹿人四十四人。
九月，于黑山、赤山射猎，一直到月终。十月，辽穆宗又杀酒人粹你；十一月，杀近侍廷寿，豕人阿不札、曷鲁、术里者、涅里括。不久又杀鹿人唐果、直哥、撒剌；十二月，手杀饔人海里。
次年三月，杀鹘人胡特鲁、近侍化葛及监囚海里，仍剉海里之尸；四月，杀彘人抄里只；五月，杀鹿人颇德、腊哥、陶瑰、札不哥、苏古涅、雏保、弥古特、敌答等。辽穆宗的滥杀和暴虐程度可见一斑。
公元969年，即应历十九年，下诏太尉耶律化哥说：“朕醉中处理事务有误，尔等不应曲意听从。待朕酒醒之后，重新向我奏明。”自立春一直饮酒到月底，没有上朝听政。
二月十六日，辽穆宗曾杀死前导末及益剌，并在挫骨扬灰后扔掉。二月二十二日，辽穆宗在怀州进行春蒐，射中一只熊，萧思温及夷离毕牙里斯敬酒祝贺，辽穆宗喝得酩酊大醉，回到黑山下的行宫。就在当夜，辽穆宗趁醉索要食物，但无法得到，便要杀人。
不甘心坐以待毙的近侍小哥、盥人花哥联合厨子辛古等共六人趁辽穆宗酩酊大醉而将其弑杀。时年三十九岁。萧思温与南院枢密使高勋、飞龙使女里等迎立耶律贤，是为辽景宗，追上耶律璟庙号穆宗，附葬于怀陵。
公元973年，即保宁五年十一月，小哥、花哥、辛古等弑杀穆宗的凶手都被抓获，全部处死。
辽穆宗在位期间爱用严刑峻法，专门在京师修筑“百尺牢”来关押囚犯。如果獐鹿、野豕、鹘雉等猎物遗失死亡，或者私自回家、告假逾期、应召不准时或者奏对不合自己意思，甚至一些饮食上的小问题，他就会迁怒无辜之人，处以炮烙、铁梳之类的酷刑，或者亲自挥刀杀死，然后残虐尸体，“斩击射燎，断手足，烂肩股，折腰胫，划口碎”，最后扔在野外。被他这样虐杀的有一百多人。
辽穆宗也曾后悔自己滥用酷刑，要求大臣切实进谏，但大臣都畏惧他，很少能匡救他的过失，即使偶尔进谏，他也不听。他想杀养雉人寿哥、念古时，殿前都点检耶律夷腊葛就进谏道：“寿哥等杀死所掌管的雉，畏罪逃亡，按法律不应处死。”
辽穆宗听了后更生气，将寿哥等斩首后肢解了，又将被关押的65名养鹿人中的44人杀死，其余痛打一顿，他又想杀幸存者的一些人，因王子必摄等进谏而作罢。到他在位后期，暴虐程度变本加厉，他对太尉化葛说：“朕醉中有处决不当者，醒当覆奏。”但只是说说而已，并无真正的悔意，以致最终被杀。
不过，辽穆宗的严刑峻法主要适用于身边的五坊、掌兽、近侍、奉膳、掌酒人，“上不及大臣，下不及百姓”。有时也会出台一些有利于百姓的法令，如在公元966年，即应历十六年发现有侍从楚古等故意将皇帝巡行时禁人通行的标识在深草中埋的很低，以便更多人误闯，然后趁机勒索财物，然后下旨禁断，一旦再有这种害民行为，就处以死刑。
